Abschlussarbeiten
Die Entdeckung moderner Materialien basiert zunehmend auf Methoden der computergestützten Chemie und der Datenwissenschaften. Unsere theoretische Forschung konzentriert sich auf optische und Quantenmaterialien und untersucht Licht-Materie-Wechselwirkungen – von der spektroskopischen Analyse bis hin zur quantendynamischen Zustandskontrolle.
Mithilfe von Laserpulsen und Elektronenstreuung regen wir elektronische Bewegungen an, um chemische Reaktionen durch Ladungsmigration oder Energietransfer einzuleiten. Unsere Gruppe entwickelt den modularen Elektronendynamik-Code Jellyfish, der elektronische Prozesse simuliert, analysiert und visualisiert. Ebenso treiben wir die methodische Weiterentwicklung durch den Einsatz von Quantenalgorithmen voran.
Die Spektroskopie ermöglicht es, die chemische Struktur und das Verhalten von Materialien und Nanopartikeln aufzuklären – von Atomen und Molekülen bis zu Nanostrukturen und Festkörpern. Wir kombinieren Elektronenstrukturmethoden mit maschinellem Lernen, um Spektren vorherzusagen und gemeinsam mit unseren Partnern in der experimentellen Forschung zu interpretieren.
Aktuelle Forschungsschwerpunkte sind u. a.:
- Charakterisierung von Materialien mittels Röntgenspektroskopie
- Energietransfer zwischen Chromophoren und Nanopartikeln
- Interpartikulärer Coulomb-Zerfall und Elektronenfang in Quantenpunkten und Gasclustern
- Aufbau und Funktionalität von Batteriematerialien
- Orientierung großer Moleküle auf Oberflächen
Unsere interdisziplinären Kooperationen im Bereich der optischen Materialien sind im Exzellenzcluster PhoenixD der Leibniz Universität Hannover verankert, während unsere Arbeiten zu Quantenmaterialien am Helmholtz-Zentrum Berlin stattfinden. Durch enge Zusammenarbeit und die kontinuierliche Weiterentwicklung rechnergestützter Methoden tragen wir dazu bei, die Grenzen der Forschung an optischen und Quantenmaterialien zu erweitern.
Methodenentwicklung im 21. Jahrhundert
Neue theoretische chemische Methoden auf Grundlage der Schrödingergleichung werden in unserer Gruppe kontinuierlich angewendet und weiterentwickelt, um das Verhalten von Materialien auf atomarer und subatomarer Ebene genau und effizient untersuchen zu können. Dies eröffnet Zugang zu optischen Eigenschaften und liefert Einblicke für den Einsatz in optischen oder quantenbasierten Technologien.
Traditionelle quantenchemischen Methoden sind sehr leistungsfähig, können aber rechenintensiv und zeitaufwendig sein. Diese Herausforderung begründet unser Interesse an maschinellem Lernen (ML), welches das Potenzial bietet, den Rechenaufwand erheblich zu reduzieren. Unsere Gruppe arbeitet an der Entwicklung geschickter ML-Verfahren, um physikalische und chemische Informationen in Algorithmen zu integrieren. Wir bearbeiten hier diverse Bereiche der Quantenchemie, von der Eigenschaftsvorhersage über Quantendynamik bis hin zur Analyse spektroskopischer Daten.
Die Simulation adaptiver optischer Materialien erfordert quantenmechanische Methoden zur Elektronendynamik. Zu diesem Zweck hat unsere Gruppe das Software-Paket Jellyfish entwickelt, eine wellenfunktionsbasierte Platform zur Durchführung lasergetriebener Chemie und zur Analyse und Visualisierung elektronischer Bewegung, sowie zur Entwicklung hochmoderner Algorithmen für Quantencomputing.
Literatur:
"Developing Electron Dynamics into a Tool for 21st Century Chemistry Simulations " , A. Bande , Chemical Modeling 17 , 91 (2023), 10.1039/9781839169342-00091 .
"Electron dynamics simulation with wave functions for materials applications", A. Bande, Trend report Theoretical Chemistry, Nachrichten der Chemie 72, 48 (2024), doi.org/10.1002/nadc.20244145393
"Integrating Explainability into Graph Neural Network Models for the Prediction X-ray Absorption Spectra" , A. Kotobi, K. Singh, D. Höche, S. Bari, R. Meißner, A. Bande, J. Am. Chem. Soc. 145 , 22584 (2023), 10.1021/jacs.3c07513 . Software: https://github.com/AI-4-XAS/XASNet-XAI , Data: https://zenodo.org/records/8276902
"JELLYFISH: a modular code for wave function-based electron dynamics simulations and visualizations on traditional and quantum computing architectures " , F. Langkabel, P. Krause, A. Bande, WIREs Comput. Mol. Sci. 14 , e1696 (2024), 10.1002/wcms.1696 .
Software: https://github.com/FabianLangkabel/Jellyfish
"Accelerating Wavepacket Propagation Simulations in Quantum Dynamical Systems with Machine Learning" , K. Singh, KH Lee, D. Peláez, A. Bande, J. Comput. Chem. 1, (2024) 10.1002/jcc.27443 . Software and Data: https://github.com/kanishkasingh1993/MLDynamics
"A Quantum-compute Algorithm for the Exact Laser-driven Electron Dynamics in Molecules", F. Langkabel, A. Bande , J. Chem. Theo. Comput . 18 , 7082 (2022), 10.1021/acs.jctc.2c00878 .
Elektronendynamik
Unsere Forschung richtet den Blick auf die Zeitdomäne der Elektronen in Molekülen und Nanostrukturen, um die Natur ultraschneller Anregungs-, Ladungstransfer- und Zerfallsprozesse aufzudecken. Die Simulation korrelierter Elektronen ermöglicht es, die elektronische Bewegung auf ihrer natürlichen Atto- und Femtosekunden-Zeitskala zu beobachten.
Durch die Lösung der zeitabhängigen Schrödingergleichung (TDSE) reichen unsere Studien von Streuprozessen bis hin zur Wechselwirkung mit externen Feldern. Insbesondere werden Wellenfunktionsmethoden wie die zeitabhängige Multikonfigurations-Hartree-Methode (MCTDH) und die zeitabhängige Konfigurationswechselwirkung (TDCI) eingesetzt, um folgende Phänomene zu untersuchen:
- Interpartikel Coulomb-Zerfall in Quantenpunkten
- Interpartikel Coulomb-Einfang im NeHe⁺-Dimer
- Elektronen-Loch-Paar-Bildung in kleinen Molekülen
- Lichtinduzierte Exzitonen-Übertragung in Doppel-Quantenpunkten
- Kontrolle von Qubit-Zuständen in Silizium-Quantenpunkten
Wir entwickeln unsere eigene Elektronendynamik-Software Jellyfish. Sie ermöglicht eine fortschrittliche Visualisierung von Anregungen und die Ausführung auf Quantencomputer-Hardware, während eine Methode des maschinellen Lernens als datenwissenschaftliche Ergänzung zur Quantendynamik entwickelt wird.
Literatur:
"Developing Electron Dynamics into a Tool for 21st Century Chemistry Simulations", A. Bande, Chemical Modelling 17, 91 (2023), 10.1039/9781839169342-00091
"Elektronendynamiksimulation mit Wellenfunktionen für Materialanwendungen", A. Bande, Trendbericht Theoretische Chemie, Nachrichten der Chemie 72, 48 (2024), doi.org/10.1002/nadc.20244145393
"JELLYFISH: a modular code for wave function-based electron dynamics simulations and visualizations on traditional and quantum compute architectures", F. Langkabel, P. Krause, A. Bande, WIREs Comput. Mol. Sci. 14, e1696 (2024), 10.1002/wcms.1696. Software: https://github.com/FabianLangkabel/Jellyfish
"Inter-particle Coulombic Decay of Highly-excited Resonance States: A Study on Competing Relaxation Mechanisms", S. Marando, A. Bande, J. Chem. Phys. 163, 024124 (2025); DOI: 10.1063/5.0268255.
"Impact of the nuclear motion on the interparticle Coulombic electron capture", F. M. Pont, A. Bande, E. Fasshauer, A. Molle, D. Peláez, N. Sisourat, Phys. Rev. A 110, 042804 (2024), DOI: 10.1103/PhysRevA.110.042804.
"Proton-Coupled Electron-Transfer Dynamics of Water Splitting at N-Doped Graphene Oxides", F. Weber, J. C. Tremblay, A. Bande, J. Phys. Chem. C, 124, 26688 (2020), pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpcc.0c08937
Nanostrukturen für fortgeschrittene funktionale Materialien
Diese Forschung zielt darauf ab, die einzigartigen Eigenschaften von Nanostrukturen an Oberflächen und Grenzflächen zu nutzen, um fortgeschrittene Materialien mit Anwendungen in der Energieumwandlung, Quantentechnologie und molekularen Elektronik zu entwickeln. Durch die Untersuchung der elektronischen und optischen Eigenschaften von Materialien im Nanometerbereich wollen wir neue und faszinierende Verhaltensweisen aufdecken, die zu bedeutenden technologischen Fortschritten führen können – etwa zur Verbesserung von Solarzellen oder zur Entwicklung von Quantengeräten. Wir untersuchen hybride organisch-anorganische Systeme, wobei ein Schwerpunkt auf dem Einsatz von maschinellem Lernen zur Modellierung von Wechselwirkungen und zur Unterstützung des Designs funktionaler Materialien liegt. Nanostrukturen wie Quantenpunkte werden sowohl atomistisch als auch mithilfe von Modellpotentialen untersucht.
Wir wenden fortgeschrittene wellenfunktionsbasierte Elektronendynamik-Methoden an, um grundlegende Energietransfer-Prozesse zwischen verschiedenen Nanopartikeln zu verstehen. Diese Studien umfassen Prozesse wie den interpartikel Coulomb-Zerfall (ICD) oder die Ladungstrennung in Quantenpunkt-Arrays. Darüber hinaus erforschen wir hybride organisch-anorganische Systeme mithilfe modernster, maschinell erlernter Kraftfelder und Multiskalen-Simulationen, um die Lücke zwischen atomistischen Modellen und praktischen, skalierbaren Methoden zu schließen.
Literatur:
"Early dynamics of the emission of solvated electrons from nanodiamonds in water", F. Buchner, T. Kirschbaum, A. Venerosy, H. Girard, J.-C. Arnault, B. Kiendl, A. Krueger, K. Larsson, A. Bande, T. Petit, C. Merschjann, Nanoscale 14, 17188 (2022), 10.1039/D2NR03919B
"Atomistic Simulations of Laser-controlled Exciton Transfer and Stabilization in Symmetric Double Quantum Dots", P. Krause, J. C. Tremblay, and A. Bande, J. Phys. Chem. C 125, 4793 (2021), pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpca.1c02501
"Role of Dopants on the Local Electronic Structure of Polymeric Carbon Nitride Photocatalysts", J. Ren, L. Lin, K. Lieutenant, C. Schulz, D. Wong, T. Gimm, A. Bande, X. Wang, T. Petit, Small Methods, doi.org/10.1002/smtd.202000707
"Influence of surface chemistry on optical, chemical and electronic properties of blue luminescent carbon dots", J. Ren, F. Weber, F. Weigert, Y. Wang, S. Choudhury, J. Xiao, I. Lauermann, U. Resch-Genger, A. Bande, T. Petit, Nanoscale 11, 2056 (2019), doi.org/10.1039/C8NR08595A
"Quantum Size Effect Affecting Environment Assisted Electron Capture in Quantum Confinements", A. Molle, E. Berikaa, F. M. Pont, A. Bande, J. Chem. Phys. 150, 224105 (2019). doi.org/10.1063/1.5095999
"Electron Dynamics of Interatomic Coulombic Decay in Quantum Dots Induced by a Laser Field", A. Bande, J. Chem. Phys. 138, 214104 (2013) . doi.org/10.1063/1.4807611
Spektroskopie: quantenchemische Berechnungen und Vorhersagen durch maschinelles Lernen
Spektroskopische Techniken nutzen die Wechselwirkung des elektromagnetischen Spektrums mit Materie, um strukturelle, elektronische und optische Eigenschaften zu enthüllen. Quantenchemische Berechnungen können bei der Interpretation optischer Valenz- und Kernniveau-Spektroskopie helfen, wie zum Beispiel:
- UV/Vis-Spektroskopie zur Bestimmung optischer Übergänge, die in Laserexperimenten ausgelöst werden können
- Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS), die die lokale Geometrie der untersuchten Moleküle offenlegt
- Resonante inelastische Röntgenstreuung (RIXS), die es ermöglicht, die virtuellen Zustände eines Moleküls zu messen
Während quantenchemische Berechnungen von Spektren eine Peak-Zuordnung ermöglichen, kann der rechnerische Aufwand die Berechnung von Spektren für Nanostrukturen erheblich erschweren. Durch die Kombination quantenmechanischer Methoden mit maschinellem Lernen (ML) wollen wir die theoretische Spektroskopie leistungsfähiger und leichter interpretierbar machen – bei deutlich reduziertem Rechenaufwand. Unser Ziel ist es, experimentelle Daten und physikalische Informationen in ML-Modelle zu integrieren und eine erste Spektren-Zuordnung innerhalb der Dauer der jeweiligen Messung zu liefern.
Unsere Zielsysteme umfassen d- und f-Block-Verbindungen (z. B. Übergangsmetallkomplexe), die aufgrund teilweise gefüllter Orbitale eine komplexe elektronische Struktur sowie einzigartige optische und magnetische Eigenschaften besitzen. Darüber hinaus zeigen Nanostrukturen wie Graphenoxid und Nanodiamant aufgrund ihrer reduzierten Dimensionen faszinierende optische Eigenschaften, und Festkörpermaterialien wie Hochentropieoxide und Lithium-Polymer-Kathoden sind entscheidend für Energie- und Elektronikanwendungen.
Literatur:
"Integrating Explainability into Graph Neural Network Models for the Prediction X-ray Absorption Spectra", A. Kotobi, K. Singh, D. Höche, S. Bari, R. Meißner, A. Bande, J. Am. Chem. Soc. 145, 22584 (2023), 10.1021/jacs.3c07513. Software: https://github.com/AI-4-XAS/XASNet-XAI, Data: https://zenodo.org/records/8276902
"Graph Neural Networks for Learning Molecule Excitation Spectra", K. Singh, J. Münchmeyer, L. Weber, U. Leser, and A. Bande, J. Chem. Theo. Comput. 18, 4408 (2022), 10.1021/acs.jctc.2c00255.
"Influence of surface chemistry on optical, chemical and electronic properties of blue luminescent carbon dots", J. Ren, F. Weber, F. Weigert, Y. Wang, S. Choudhury, J. Xiao, I. Lauermann, U. Resch-Genger, A. Bande, T. Petit, Nanoscale 11, 2056 (2019), https://doi.org/10.1039/C8NR08595A
"Effect of Temperature and Pressure on the Optical and Vibrational Properties of Thermoelectric SnSe", I. Efthimiopoulos, M. Berg, A. Bande, L. Puskar, E. Ritter, W. Xu, A. Marcelli, M. Ortolani, M. Harms, J. Müller, S. Speziale, M. Koch-Müller, Y. Liu, L.-D. Zhao, U. Schade, Phys. Chem. Chem. Phys. 21, 8663-8678 (2019) – “2019 PCCP HOT Article”. https://doi.org/10.1039/C9CP00897G
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